AutoCheMo - Automatische Generierung Chemischer Modelle

 

Das Projekt Automatic generation of Chemical Models (AutoCheMo) war eine dreijährige Zusammenarbeit mit dem Center for Molecular Modeling der Ghent University und dem Industriepartner Software for Chemistry & Materials in Amsterdam.

Bislang fehlte beim Post-Processing von MD-Trajektorien eine übersichtliche Darstellung der Ergebnisse für sehr große Reaktionsnetzwerke. Auch die Generierung eines geeigneten Satzes empirischer Parameter für ReaxFF ist zeit- und ressourcenaufwändig, da sie große, aber genaue Trainingssätze mit einer Vielzahl stabiler und instabiler Spezies erfordert. Durch die Kombination von MD- und QM-Verfeinerung bietet der ChemTraYzer einen Rahmen für die Automatisierung des Parametrisierungsprozesses.

Sowohl die Darstellung der Ergebnisse als auch die Automatisierung der Kraftfeldparametrisierung wurden im EU-finanzierten Projekt AutoCheMo behandelt.

 

Ein weiteres Ziel des AutoCheMo-Projekts war es, über die übliche Annäherung an harmonische Oszillatoren in QM-Berechnungen hinauszugehen und gekoppelte anharmonische Bewegungen zu berücksichtigen, um die Genauigkeit der Vorhersagen thermodynamischer Eigenschaften und der Reaktionskinetik zu verbessern. Kerne bewegen sich häufig in einer komplexen gekoppelten Weise [1]. Während die Methoden zur Beschreibung der Elektronen sehr genau sind, erweist sich die Modellierung der Kernfreiheitsgrade als Engpass für die Gesamtgenauigkeit. Weit verbreitete Modelle für die Kernbewegung (wie die Rigid-Rotor-Harmonic-Oscillator-Näherung) können gekoppelte Bewegungen nicht beschreiben. Im Rahmen des AutoCheMo-Projekts haben wir eine hochgenaue Berechnung solcher gekoppelten (und anharmonischen) Bewegungen auf quantenmechanischer Ebene entwickelt. Durch die Verwendung interner Koordinaten und einiger Eigenschaften des Jacobi [2] haben wir eine Software entwickelt, die nicht nur kleine Systeme mit Benchmark-Genauigkeit berechnet, sondern auch Näherungen für größere Systeme von technischem Interesse enthält, wie Biokraftstoffe [3] oder Lösungsmittel [4].

 

Relevante Publikationen

[1] Muhammad Umer und Kai Leonhard, Ab Initio Calculations of Thermochemical Properties of Methanol Clusters, The Journal of Physical Chemistry A, 2013, volume 117, issue 7, page 1569-1582.
[2] Wassja A. Kopp und Kail Leonhard, General formulation of rovibrational kinetic energy operators and matrix elements in internal bond-angle coordinates using factorized Jacobians, The Journal of Chemical Physics, 2016, volume 145, issue 23, page 234102.
[3] Leif C. Kröger, Malte Döntgen, Dzmitry Firaha, Wassja A. Kopp und Kai Leonhard, Ab initio kinetics predictions for H-atom abstraction from diethoxymethane by hydrogen, methyl, and ethyl radicals and the subsequent unimolecular reactions, Proceedings of the Combustion Institute, In Press, Corrected Proof.
[4] Hannes C. Gottschalk et. al., The furan microsolvation blind challenge for quantum chemical methods: First steps, The Journal of Chemical Physics, 2018, volume 148, issue 1, page 014301.