AutoCheMo - Automatische Generierung Chemischer Modelle
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Das Projekt Automatic generation of Chemical Models (AutoCheMo) war eine dreijährige Zusammenarbeit mit dem Center for Molecular Modeling der Ghent University und dem Industriepartner Software for Chemistry & Materials in Amsterdam.
Bislang fehlte beim Post-Processing von MD-Trajektorien eine übersichtliche Darstellung der Ergebnisse für sehr große Reaktionsnetzwerke. Auch die Generierung eines geeigneten Satzes empirischer Parameter für ReaxFF ist zeit- und ressourcenaufwändig, da sie große, aber genaue Trainingssätze mit einer Vielzahl stabiler und instabiler Spezies erfordert. Durch die Kombination von MD- und QM-Verfeinerung bietet der ChemTraYzer einen Rahmen für die Automatisierung des Parametrisierungsprozesses.
Sowohl die Darstellung der Ergebnisse als auch die Automatisierung der Kraftfeldparametrisierung wurden im EU-finanzierten Projekt AutoCheMo behandelt.
Ein weiteres Ziel des AutoCheMo-Projekts war es, über die übliche Annäherung an harmonische Oszillatoren in QM-Berechnungen hinauszugehen und gekoppelte anharmonische Bewegungen zu berücksichtigen, um die Genauigkeit der Vorhersagen thermodynamischer Eigenschaften und der Reaktionskinetik zu verbessern. Kerne bewegen sich häufig in einer komplexen gekoppelten Weise [1]. Während die Methoden zur Beschreibung der Elektronen sehr genau sind, erweist sich die Modellierung der Kernfreiheitsgrade als Engpass für die Gesamtgenauigkeit. Weit verbreitete Modelle für die Kernbewegung (wie die Rigid-Rotor-Harmonic-Oscillator-Näherung) können gekoppelte Bewegungen nicht beschreiben. Im Rahmen des AutoCheMo-Projekts haben wir eine hochgenaue Berechnung solcher gekoppelten (und anharmonischen) Bewegungen auf quantenmechanischer Ebene entwickelt. Durch die Verwendung interner Koordinaten und einiger Eigenschaften des Jacobi [2] haben wir eine Software entwickelt, die nicht nur kleine Systeme mit Benchmark-Genauigkeit berechnet, sondern auch Näherungen für größere Systeme von technischem Interesse enthält, wie Biokraftstoffe [3] oder Lösungsmittel [4].
Relevante Publikationen
[1] Muhammad Umer und Kai Leonhard, Ab Initio Calculations of Thermochemical Properties of Methanol Clusters, The Journal of Physical Chemistry A, 2013, volume 117, issue 7, page 1569-1582.
[2] Wassja A. Kopp und Kail Leonhard, General formulation of rovibrational kinetic energy operators and matrix elements in internal bond-angle coordinates using factorized Jacobians, The Journal of Chemical Physics, 2016, volume 145, issue 23, page 234102.
[3] Leif C. Kröger, Malte Döntgen, Dzmitry Firaha, Wassja A. Kopp und Kai Leonhard, Ab initio kinetics predictions for H-atom abstraction from diethoxymethane by hydrogen, methyl, and ethyl radicals and the subsequent unimolecular reactions, Proceedings of the Combustion Institute, In Press, Corrected Proof.
[4] Hannes C. Gottschalk et. al., The furan microsolvation blind challenge for quantum chemical methods: First steps, The Journal of Chemical Physics, 2018, volume 148, issue 1, page 014301.